Թանգարանի ամենահարուստ ֆոնդային բաժինն է. ընդգրկում է 520 ֆոնդ ու հավաքածու:

Հարուստ է հատկապես գրական ձեռագրային ենթաբաժինը կամ Ձեռագրատունը, որտեղ այսօրվա տվյալներով պահպանվում է 362 536 նյութ: Ամենահին նմուշը վերը հիշատակված Սայաթ-Նովայի երգերի ինքնագիր տետրն է՝ Դավթարը, ստեղծված 1750-ական թվականներին: Հիշատակեցինք նաեւ Թանգարանի հիմնադիր Ե. Շահազիզի բերած արխիվները, որոնք համալրվել են թե՛ նոր շրջանի արեւելահայ ու արեւմտահայ, թե՛ խորհրդահայ ու սփյուռքահայ գրողների ձեռագրերով: Արժեքավոր է հայ նոր գրականության հիմնադիր, մեծ լուսավորիչ Խաչատուր Աբովյանի ֆոնդը:

Այստեղ նրա <<Վերք Հայաստանի>> անմահ վեպի եւ այլ գործերի սեւագիր ու մաքրագիր օրինակներից զատ նշանակալից են նաեւ գրողի ստացած նամակները, որոնց հեղինակներից հիշարժան են օտարազգի մի շարք անվանի գործիչներ (Աբիխ, Պարրոտ, Պետերման եւ այլք): Քանակով ու որակով հարուստ են նաեւ Գ. Սունդուկյանի, Թ. Ազատյանի, Շիրվանզադեի, Գ. Զոհրապի, Մ. Մեծարենցի, Հ. Թումանյանի, Ե. Չարենցի եւ մի շարք այլ գրողների ֆոնդերը:
Հայ խոշորագույն դասական գրող Հովհաննես Թումանյանի ձեռագրերը բացահայտում են նրան թե՛ իբրեւ խոշոր բանաստեղծի եւ թե՛ իբրեւ մանկագրի, թարգմանչի, ուսումնասիրողի եւ ազգային գործչի:

Անչափ տպավորիչ են մեր մյուս մեծ բանաստեղծի՝ Եղիշե Չարենցի ձեռագրերը, հատկապես այն գործերը, որոնք երկար տարիներ թաղված են եղել հողի տակ եւ հանվելուց հետո մասամբ վերականգնվել են. մինչդեռ դրանց մի մասը պահպանվում է փշրված վիճակում, որպես մեր անգերեզման հանճարի աճյունասափորի փոշի
Հայ-ֆրանսիական գրական ու մշակութային առնչությունների մի անսպառ գանձարան է հատկապես Արշակ Չոպանյանի ֆոնդը, որտեղ բազմաթիվ այլ նյութերից զատ առկա են նաեւ նրա գրած ու ստացած հարյուրավոր հայերեն, ֆրանսերեն եւ այլ լեզուներով նամակները: Ստացած նամակների հեղինակների մեջ են այնպիսի խոշոր դեմքեր, ինչպիսիք են Ա. Դոդեն, Է. Զոլան, Պ. Էլյուարը, Ժ. Ժորեսը, Պ. Լոթին, Ֆ. Կոպպեն, Ս. Մալարմեն, Ֆ. Մակլերը, Ա. Մեյեն, Ֆ. Միստրալը, Ռ. Ռոլանը, Է. Վերհառնը, Ֆ. Վերֆելը, Ա. Ֆրանսը եւ շատ ուրիշներ:

Թանգարանի այս ֆոնդային ենթաբաժնում իր հավերժական գրանցումն է ստացել տվյալ ժամանակաշրջանի գրեթե ողջ հայ գրականությունը՝ իր հիմնական դրսեւորումներով: Իրենց ձեռագրային հարուստ ժառանգությամբ այստեղ են հանգրվանել նաեւ հայագիտության մի շարք երախտավորներ (Մ. ԷմինՀ. Աճառյան, Մ. Աբեղյան, Ստ. Մալխասյան եւ այլք): Այստեղ են պահպանվում նաեւ տարբեր գրական ու գիտական կազմակերպություններին, խմբագրություններին, կրթական ու մշակութային հաստատություններին վերաբերող ձեռագիր նյութերը, ինչպես նաեւ իրենց բնույթով ու ժանրային դասակարգմամբ առանձնացված հավաքածուները: Հիշարժան են հատկապես Դորպատի համալսարանի հայ ուսանողների, ինչպես նաեւ մեծանուն աշուղ Ջիվանու ժողոված բազմաթիվ հայ աշուղների գործերը: Այս ամենով հանդերձ, Թանգարանի Ձեռագրատունը կարելի է համարել, ժամանակագրական առումով, Մաշտոցյան Մատենադարանի շարունակությունը:
Գրական ֆոնդերի մյուս ենթաբաժնի մեջ ընդգրկված են գրական-հուշային առարկաները՝ թվով 113 915: Այստեղ են պահպանվում գրական ֆոնդերի հետ եւ առանձին Թանգարան մուտք գործած կերպարվեստի գործեր, անձնական իրեր, լուսանկարներ, նեգատիվներ, դրոշմանիշներ, տպագիր հուշային նյութեր եւ այլն: Ունիկալ գեղանկարչական աշխատանք է 1830 թվականին Դորպատում գերմանացի նկարիչ Ֆրիդրիխ Լյուդվիգ ֆոն Մայդելի ստեղծած Խ. Աբովյանի դիմանկարը, որը մեծ գրողի մեզ հասած միակ վավերական դիմապատկերն է: Հիշարժան է նաեւ հայ հանճարեղ նկարիչ Մարտիրոս Սարյանի` 1923 թվականին վրձնած Ե. Չարենցի դիմանկարը, որը մեծ բանաստեղծի կերպարը հավերժացնող գլուխգործոց է եւ դարձել է Թանգարանի այսօրվա յուրատեսակ խորհրդանիշը:

Ժամանակի գրական կյանքն ու գրողներին ներկայացնող մեծարժեք գործեր են նաեւ հայ դասական արվեստագետներ Գ. Բաշինջաղյանի, Փ. Թերլեմեզյանի, Ե. Թադեւոսյանի, Վ. Սուրենյանցի, Հ. Գյուրջյանի, Հ. Ռուխկյանի, Ե. Քոչարի, սփյուռքահայ նկարիչներ Ա. Սարուխանի, Դեւի, լուսանկարիչներ Ս. Խանդիկյանի, Պ. Գալինյանի եւ բազում այլ արվեստագետների աշխատանքները, որոնք զարդարում են Թանգարանի մշտական ցուցադրությունն ու ժամանակավոր ցուցահանդեսները: Ժամանակի հայ գրքարվեստի պատմության համար կարեւոր են Գ. Շարբաբչյանի, Կ. Տիրատուրյանի կատարած ձեւավորումները:
Անձնական եւ ընտանեկան լուսանկարներով հարուստ են Մ. Մեծարենցի, Ինտրայի, Հ. Թումանյանի եւ շատ ուրիշների ֆոնդերը: Ենթաբաժինը հարուստ է նաեւ գրողների անձնական կահույքով ու իրերով: Այս առումով հարուստ է հայ խոշորագույն թատերագիր Գաբրիել Սունդուկյանի ֆոնդը, որի նմանատիպ նյութերով կարելի է սարքավորել մի ամբողջ հուշաթանգարան: Հատկանշական է, որ արեւմտահայ վաղամեռիկ բանաստեղծ Պետրոս Դուրյանի Թանգարան բերված գանգի բեկորների հիման վրա, նշանավոր գանգաբան Ա. Ճաղարյանը վերականգնել է նրա, հնարավորինս վավերական, դիմաքանդակը: Հիշարժան է նաեւ արեւմտահայ մեր մյուս վաղամեռիկ բանաստեղծի՝ Միսաք Մեծարենցի ֆոնդում պապանվող մի հուշային առարկա, նրա մատանին, որ բանաստեղծի մոր նվերն է՝ չափազանց խոսուն եւ հուզիչ
Անհատական ֆոնդերի կազմում Թանգարան են մուտք գործել նաեւ եղեռնամահ գրողներ Գրիգոր Զոհրապի, Սիամանթոյի, Դանիել Վարուժանի, Ռուբեն Սեւակի որոշ անձնական իրեր, որոնք այսօր դիտվում են իբրեւ մեր այդ նահատակների սրբազան նշխարներ:
Սույն ենթաբաժնում մեծ տեղ են գրավում նաեւ ժամանակի գրական կյանքին աղերսվող բազմապիսի այլ նյութեր՝ այցեքարտեր, հրավիրատոմսեր, կոնդակներ, օրացույցներ, ալբոմներ և այլն, և այլն: